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集流体表面亲锂结构的原子尺度设计及三维空间的充分利用

         厦门大学化工学院毛秉伟教授课题组与吴德印教授课题组合作,在金属锂负极集流体研究方面取得重要进展,相关成果“Cu(100) Faceted Surface for Lithiophilicity: High‐Utilization of Surface and Space of Hosts for Lithium Metal Anodes”于近日发表在《德国应用化学》(Angew。 Chem。 Int。 Ed。, 2018, DOI: 10。1002/anie。201812523)。

        集流体作为高利用率负极的一个重要组成部分,其表面亲锂性对锂的均匀沉积和溶出及锂负极的循环稳定性具有重要影响。然而,目前针对集流体特别是三维集流体的研究,微观上,多依赖价格昂贵的亲锂过渡层来改善表面亲锂性,而忽视集流体的晶面取向及其微观结构对金属锂的亲和性以及成核、生长过程的影响;宏观上,注重比表面积的提升,却忽视了电化学活性空间的利用,致使集流体无法发挥高比表面的优势。

       毛秉伟教授课题组基于锂与的晶格匹配性,从原子尺度上设计铜集流体表面的亲锂结构,建立了电化学晶面择优策略,实现对各种构型铜集流体表面的整平和亲锂(100)取向择优,提升对锂的润湿性,使后续锂的沉积-溶解均匀平稳进行。结合课题组之前发展的超薄超光滑SEI膜制备方法,在Cu(100)择优的平面上获得大范围平整的锂薄层电极;在Cu(100)择优的三维集流体上,可在100% Li DOD、2 mA cm–2(1 mAh cm–2)下稳定循环至少500周且库仑效率高达99%,实现集流体表面及空间的充分利用;所制备的锂薄膜负极与磷酸铁锂正极材料构成的全电池展现出优越的充放电循环性能,可在1C、20% Li DOD下稳定循环至少循环200周。该工作开辟了从表面科学的角度设计和研究金属锂负极集流体的新思路,为低成本制备性能优越的锂薄膜负极和无锂负极奠定基础。

 

        该研究工作实验部分主要由毛秉伟教授课题组2014级博士生谷宇、2017级硕士生徐洪雨完成,理论计算部分主要由吴德印教授课题组2015级博士生张霞光完成。厦门大学化工学院董全峰教授、郑明森副教授、颜佳伟教授等在实验方面给予了指导和帮助;田中群教授和郑南峰教授等对此工作提出了宝贵意见。泉州师范学院吴启辉教授在X射线光电子能谱表征中提供了帮助。该研究得到了科技部重点基础研究计划(973计划,项目批准号:2015CB251102、2015CB932303),国家自然科学基金(项目批准号:21533006、21621091、U1805254)等项目的资助。

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