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乙炔氢氯化高稳性的Au基催化剂取得重要进展

           厦门大学化学化工学院袁友珠教授与牛津大学化学系Wolfson催化研究中心Edman Tsang教授通过国际合作研究,在煤基乙炔氢氯化高性能Au基催化剂的研究取得重要进展,相关结果“Self- regeneration of Au/CeO2 based catalysts with enhanced activity and ultra-stability for acetylene hydrochlorination”发表于Nature Communications (Nat. Commun. 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-08827-5)。

         高分散且催化性能稳定的单金属原子多相催化剂最近受到越来越广泛的关注。然而,在实际催化反应条件下,这类催化剂的活性物种/中心仍存在易聚集或流失的突出问题。如超高分散的Au基催化剂尽管在许多重要的催化反应中表现出优异的性能,但在特定反应条件下的稳定性仍有待提升。

        催化乙炔氢氯化反应是富煤区域生产氯乙烯单体(VCM)的关键过程,目前工业过程仍采用氯化汞(HgCl2)作为催化剂,而国际《水俣公约》要求控制和减少(Hg)排放,因此迫切需要开发一种实用有效的催化剂来取代汞基催化剂。袁友珠教授课题组前期研究(Chem. Sci. 2016, 7, 3181-3189; J. Rare Earths, 2017, 35, 1083-1091; Chin. J. Catal. 2016, 37, 1794-1803)和已有文献表明,Au(I)/Au(III)活性位点的循环转变被认为是Au基催化剂表面乙炔氢氯化的催化基元反应,但Au催化剂表面活性Au(I)/Au(III)物种易被过度还原为非活性的Au(0)而不可逆失活。该研究首次发现CeO2(110)晶面可将Au(0)/Au(I)物种活化回具有催化活性的循环活性位点。研究发现,普遍认为的非活性的Au(0)并非乙炔氢氯化催化过程的旁观者,而是直接参与乙炔氢氯化催化循环。CeO2(110)晶面上的Ce(IV)/Ce(III)的氧化还原对作为媒介,可以提供将Au(0)物种快速氧化成Au(I)活性位点所需的电子,最终实现高活性和高稳定性的乙炔氢氯化Au基催化剂;在乙炔氢氯化工业反应条件下Au/CeO2@AC催化剂寿命突破3000小时,相关结果已申请中国专利(201610638943.6和201711463790.7)。

        该研究工作在袁友珠教授和牛津大学Edman Tsang教授共同指导下完成,牛津大学博士后叶林和博士生Simson Wu(共同第一作者)完成相关原位表征、同步辐射和模拟计算等工作,醇醚酯国家工程实验室段新平工程师(共同第一作者)完成催化剂设计、制备、性能测试等工作。袁友珠教授课题组与牛津大学Edman Tsang教授通过双方人员的互派,在C-O键催化重组、CO2吸附/催化加氢和乙炔氢氯化等领域开展了多年实质性的国际合作研究,取得一系列重要进展(Chem. Eng. J. 2012, 185/186, 374;Chem. Asian J. 2012, 7, 498;Appl. Catal. A: Gen. 2015, 505, 344;Chem. Commun. 2016, 52, 2569;Sci. Rep. 2016, 6, 20527;Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 7698;Green Chem. 2017, 19, 270)。该研究工作得到国家重点研发计划(批准号:2017YFA0206801)和国家自然科学基金(批准号:21473145、21503173)以及教育部创新团队(IRT_14R13)等项目的资助。

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