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在高载量单原子分散金属-氮催化剂的普适性宏量制备研究方面化学所取得新进展

        近年来,单原子催化剂以其高的原子利用率、清晰的催化活性中心和高的催化性能而成为研究的前沿和热点。然而,由于活性原子在制备过程中容易迁移和聚集,在控制单原子催化剂的高负载方面仍存在很大的挑战。如何实现高密度单原子催化活性位点及其低成本宏观制备是单原子分散催化剂应用的关键。金属氮类催化剂广泛应用于燃料电池、锌空气电池、电解水等电化学能器件中,但它们的形成往往需要高温,金属原子更容易团聚。因此,制备高密度、单原子分散的金属氮(M-Nx)催化剂具有很大的挑战性。

        在国家自然科学基金、科技部和中国科学院的支持下,中国科学院化学研究所分子纳米结构和纳米技术重点实验室胡紧松研究组致力于高性能非贵金属电催化剂的设计、可控结构和催化机理的研究。最近,他们关于金属氮类氧还原电催化剂(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3570;ACS Catal. 2015, 5, 2903;ACS Appl. Mater. Interfaces 2015, 7, 11508;2017, 9, 5272;Carbon 2016, 107, 162;J. Mater. Chem. A 2016, 4, 7781;Chem. Commun. 2018, 54, 8190;Appl. Catal. B Environ. 2019, 251, 240等)和单原子分散Fe-N-C电催化剂(Chem. Commun. 2018, 54, 1307)的研究基础上,制定了一个简单的新的级联锚定策略。实现了金属负载量达12%的单原子分散金属氮催化剂的通用宏量制备。该催化剂具有良好的电催化性能和稳定的电催化性能,并在NAT上发表了相关研究成果。

 

  级联锚定策略宏量制备高载量单原子金属-氮催化剂 

        为了获得高负载的单原子分散的金属氮位,研究人员通过1)使用络合剂(如廉价葡萄糖等)与金属离子形成配合物在原子尺度上对金属源进行物理隔离。2)利用高比表面积、富氧官能团的三维多孔碳载体,考虑到高速传质和负载传递的特点,实现了金属配合物表面的高密度负载。3)用过量络合剂在分子尺度上对金属配合物进行物理隔离;4)(如三聚氰胺等)含氮前体在高温热解时原位分解形成的CNX碎片与络合物分解的金属原子形成M-Nx结构的同时,与在载体表面由热解生成碳,形成多孔碳网络。因此,M-NX被原位锚定,并作为一个有效的催化中心暴露在其上.

        在实验中,通过将葡萄糖溶液与多孔碳载体和金属盐前体混合,再用三聚氰胺热处理,可以获得高密度和稳定的单原子分散的M-NX催化剂。该策略一般适用于大多数金属、载体和络合剂,制备工艺简单,成本低,制备有规模化,催化剂性能优良。例如,Fe-NX催化剂碱性的氧还原半波电位可达0。90V,在此电位下,催化剂的动力学质量活性可达100。7A/g,明显优于20 wt%Pt/C催化剂。当电流密度为30 mA/cm2时,Ni-NX催化还原CO_2的法拉第效率也可达89%。这种新的逐级锚定策略为制备高密度、高活性、高稳定性的单原子分散M-NX催化剂提供了一种新的通用方法。

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